中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授高敏銳課題組合成一系列暴露不同銅(100)和銅(111)晶面比例的銅催化劑，發(fā)現(xiàn)銅(100)/銅(111)的界面位點(diǎn)相比于單一的晶面展現(xiàn)了顯著增強(qiáng)催化碳—碳電化學(xué)耦聯(lián)的性能，對(duì)于利用二氧化碳制備多碳燃料具有重要意義。相關(guān)成果日前發(fā)表于《美國化學(xué)會(huì)志》。
電催化二氧化碳還原制備高附加值化學(xué)品，是二氧化碳資源化利用的有效手段。近年來，科學(xué)界通過電催化二氧化碳制備能量密度高、應(yīng)用前景廣闊的多碳燃料取得很大進(jìn)展，但其選擇性和轉(zhuǎn)化效率仍不盡人意。這主要由于二氧化碳轉(zhuǎn)化為多碳燃料需經(jīng)歷動(dòng)力學(xué)緩慢的碳—碳耦聯(lián)過程。因此，設(shè)計(jì)并創(chuàng)制能高效促進(jìn)碳—碳電化學(xué)耦聯(lián)的催化劑至關(guān)重要。
研究人員利用電化學(xué)測(cè)試表明，與其他銅催化劑相比，這種新型銅催化劑在電流密度為每平方厘米100毫安至400毫安時(shí)，均有利于催化二氧化碳到多碳產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化。多碳產(chǎn)物的選擇性與銅(100)/銅(111)界面的長(zhǎng)度呈現(xiàn)線性相關(guān)，證明該界面為催化碳—碳耦聯(lián)的活性位點(diǎn)。原位拉曼和紅外實(shí)驗(yàn)證明，在銅(100)/銅(111)界面處，能更好吸附中間體，展現(xiàn)更強(qiáng)的碳—碳耦聯(lián)能力。理論計(jì)算進(jìn)一步表明，銅(100)/銅(111)界面處電子結(jié)構(gòu)被優(yōu)化，促進(jìn)了碳—碳耦聯(lián)動(dòng)力學(xué)。
該項(xiàng)研究發(fā)現(xiàn)了銅原子排列變化形成的特定界面結(jié)構(gòu)能更高效地催化碳—碳耦聯(lián)，降低多碳產(chǎn)物形成過程中的關(guān)鍵步驟能壘，這一成果對(duì)于二氧化碳制備多碳燃料的電化學(xué)升級(jí)利用具有重要意義。(桂運(yùn)安 王敏)
關(guān)鍵詞： 新型銅催化劑 二氧化碳 銅催化劑 催化碳—碳電化學(xué)耦聯(lián)
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